近日，国家原子能机构核环境安全技术创新中心匙芳廷教授研究团队在国际重要期刊《Chemical Engineering Journal》(中科院一区，影响因子13.4)上发表了题为“Regulation of chain conformation and synergistic effect of auxiliary groups towards polyamidoxime for highly efficient uranium extraction from seawater”的研究论文。硕士研究生彭豪为论文第一作者，匙芳廷教授、李啸宇和吕丽娜博士为共同通讯作者，西南科技大学为第一成果单位及通讯单位。
【研究背景】
海水提铀技术对核能的可持续发展意义重大。就目前而言，偕胺肟基聚合物是最具有工业应用前景的海水提铀材料;但大多数聚合物吸附剂存在的明显缺点就是偕胺肟基团的利用率太低。一些研究报道指出，疏水性的聚合物分子链在水中具有塌缩的构象，分子链上的偕胺肟基团大多被包埋无法与铀酰离子有效结合。所以，研究海水中的复杂离子环境对聚合物链构象的影响和开发有效调控聚合物链构象的方案是十分必要的。
【主要内容】
本研究通过水热法制备了具有-COOH、-HSO3和-H2PO3亲水性辅助基团的吸附剂PAO-AGM、PAO-AMS和PAO-AMP。从三个尺度分析了改性后铀吸附能力提升的内在机理：首先，利用接触角与溶胀性测试说明3种基团的引入显著提升了PAO吸附剂的亲水性和溶胀性，增加了吸附剂整体的水通量。随后，通过小角X射线散射与分子动力学方法在分子链水平上研究了各吸附剂在含有不同离子的铀溶液中的链构象行为，结合对应条件下的铀吸附实验结果，阐述了链构象与铀吸附效果之间的关系。最终结合X射线光电子能谱与密度泛函计算，在分子尺度上研究了铀酰离子结合过程中偕胺肟基团与-COOH、-HSO3、-H2PO3所起到的作用，3种辅助基团同偕胺肟基团形成协同效应以增强铀吸附能力。相比原始的PAO吸附剂，PAO-AMP在20 ppm的铀溶液中的铀吸附量增加了2.3倍。综上，本研究为设计更高效的海水提铀吸附剂提供了一个相对全面的策略，尤其是链构象调控与协同效应构建的方案。
图1 亲水改性以增强铀吸附能力的三重机理示意图
该研究工作得到国家自然基金委和四川省科技厅项目资助。
